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5月16日和6月8日，化學(xué)學(xué)院江華教授課題組與范樓珍教授課題組分別在《自然-通訊》發(fā)表重量級(jí)研究成果（Nature Communications 2018, 9, 1953；Nature Communications 2018, 9, 2249）。江華教授的研究解決了分子機(jī)器研究領(lǐng)域?qū)嵱眯投鄻O變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計(jì)這一基本難題；范樓珍教授的研究獲得了高色純度窄帶寬熒光發(fā)射碳量子點(diǎn)，可以作為理想候選材料用于發(fā)展下一代高效穩(wěn)定廣色域的LEDs顯示技術(shù)。

分子機(jī)器是近二十多年來(lái)超分子化學(xué)研究的前沿課題，2016年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)授予了法國(guó)路易斯巴斯特大學(xué)的讓-皮埃爾·索瓦日（Jean-Pierre Sauvage）、美國(guó)西北大學(xué)的詹姆斯·弗雷澤·斯托達(dá)特（Sir J. Fraser Stoddart）以及荷蘭格羅寧根大學(xué)的伯納德·費(fèi)林加（Bernard (Ben) L.Feringa），以表彰他們?cè)诜肿訖C(jī)器設(shè)計(jì)與合成領(lǐng)域所做出的杰出貢獻(xiàn)。這一重要事件進(jìn)一步把分子機(jī)器的研究推向高潮。

旋轉(zhuǎn)類(lèi)分子裝置是一類(lèi)重要的分子機(jī)器結(jié)構(gòu)組件，然而受制于分子熱運(yùn)動(dòng)的無(wú)序性和復(fù)雜性，要在分子層面上實(shí)現(xiàn)對(duì)旋轉(zhuǎn)的精確控制是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)；其中在轉(zhuǎn)動(dòng)速度的控制方面，如何實(shí)現(xiàn)在寬頻率范圍內(nèi)分子轉(zhuǎn)速的階梯式分級(jí)調(diào)控（多極變速）則是一個(gè)長(zhǎng)期的科學(xué)難點(diǎn)。在過(guò)去的很多年里，雖然該問(wèn)題受到分子機(jī)器研究者的廣泛關(guān)注，但提出解決該問(wèn)題的方案很少。近幾年，多位研究者嘗試從改變轉(zhuǎn)動(dòng)位阻的方向著手，但取得的效果非常有限。

化學(xué)學(xué)院江華教授課題組在旋轉(zhuǎn)類(lèi)分子裝置的運(yùn)動(dòng)控制方面做了一系列工作。他們基于超分子自組裝策略，構(gòu)筑了一種能夠?qū)⑦\(yùn)動(dòng)從旋轉(zhuǎn)模式轉(zhuǎn)換成振動(dòng)模式的分子傳動(dòng)裝置（J. Org. Chem. 2015, 80, 11302?11312），優(yōu)化了分子轉(zhuǎn)門(mén)的制備方法（J. Org. Chem. 2016, 81, 3364?3371），并在以上基礎(chǔ)上，合成了以柔性直鏈為轉(zhuǎn)子的分子轉(zhuǎn)門(mén)，首次揭示了柔性直鏈的立體位阻大小依賴(lài)于其運(yùn)動(dòng)時(shí)間尺度的機(jī)制，并利用此機(jī)制使得分子轉(zhuǎn)門(mén)在旋轉(zhuǎn)模式與振蕩模式間轉(zhuǎn)換（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 15849?15852）。

最近，該課題組針對(duì)該問(wèn)題提出通過(guò)不同類(lèi)型的非共價(jià)鍵作用力在不同程度上對(duì)分子轉(zhuǎn)子的內(nèi)轉(zhuǎn)動(dòng)過(guò)渡態(tài)進(jìn)行穩(wěn)定，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)其多級(jí)變速目的的新策略?；谠摬呗?，他們?cè)O(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單的基于琥珀酰亞胺和苯酚基團(tuán)的分子轉(zhuǎn)子，并通過(guò)堿和不同金屬離子刺激，首次實(shí)現(xiàn)了在10–2 ~ 105 Hz范圍內(nèi)將分子轉(zhuǎn)子的速度調(diào)節(jié)成四檔。實(shí)驗(yàn)機(jī)理研究結(jié)果證實(shí)其多級(jí)變速調(diào)控的實(shí)現(xiàn)完全依賴(lài)于不同刺激下其內(nèi)轉(zhuǎn)動(dòng)過(guò)渡態(tài)的穩(wěn)定性的不同。此外，利用輔助的酸及氟離子刺激，該體系的不同速度檔間能可逆變換。該工作提出的新方法有助于突破長(zhǎng)期困擾分子機(jī)器研究者的實(shí)用型多極變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計(jì)這一基本難題，對(duì)于推動(dòng)未來(lái)分子機(jī)器的發(fā)展和實(shí)用化具有較大意義。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-04323-4

（ Nature Communications 2018, 9, 1953 ）

江華教授工作照

近年來(lái)，碳量子點(diǎn)(CQDs)作為一種尺寸小于10 nm的新型熒光碳納米材料，具有熒光可調(diào)性、良好的光熱穩(wěn)定性、低毒性及環(huán)境友好性、高的電子遷移率等優(yōu)點(diǎn)，在電致LEDs領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。然而，目前CQDs均表現(xiàn)出較差的發(fā)光色純度，熒光光譜半峰寬(FWHM)往往在80-150 nm之間，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于含有重金屬鎘和鉛元素的傳統(tǒng)半導(dǎo)體量子點(diǎn)的FWHM (<40 nm)，從而極大地限制了CQDs在高效LEDs顯示技術(shù)領(lǐng)域的發(fā)展。如何實(shí)現(xiàn)CQDs高色純度窄帶寬熒光發(fā)射一直是困擾科學(xué)家的難題。最近，化學(xué)學(xué)院范樓珍教授課題組在熒光碳納米材料領(lǐng)域取得重大突破，實(shí)現(xiàn)了碳納米材料高色純度窄帶寬熒光發(fā)射，改變了傳統(tǒng)的碳納米材料熒光寬發(fā)射的觀(guān)念。

他們?cè)O(shè)計(jì)合成了一種新型的不同尺寸大小的高結(jié)晶度三角形結(jié)構(gòu)CQDs(NBE-T-CQDs)，實(shí)現(xiàn)了其從藍(lán)色到紅色的高色純度窄帶寬熒光發(fā)射，其FWHM僅為30 nm，最高量子產(chǎn)率達(dá)72%。飛秒瞬態(tài)吸收光譜和低溫變溫?zé)晒夤庾V及理論計(jì)算結(jié)果表明，獨(dú)特的高結(jié)晶度三角形結(jié)構(gòu)CQDs表現(xiàn)出較弱的電子-聲子耦合作用以及非常簡(jiǎn)單的激發(fā)態(tài)弛豫過(guò)程，這是其產(chǎn)生高色純度窄帶寬熒光發(fā)射的根本原因。通過(guò)與華北電力大學(xué)譚占鰲教授以及香港科技大學(xué)楊世和教授課題組合作，以NBE-T-CQDs作為活性發(fā)光層，制備了高色純度、高性能、高穩(wěn)定性、全色電致LEDs。這項(xiàng)研究工作表明高色純度窄帶寬熒光發(fā)射CQDs可以作為理想候選材料用于發(fā)展下一代高效穩(wěn)定廣色域的LEDs顯示技術(shù)。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-04635-5。

（ Nature Communications 2018, 9, 2249 ）

范樓珍教授課題組照片